结合超离子传导和锂-硼-硫体系中的有利分解产物:一种稳定固体锂离子电解质的新机制

我们报道了一种同时具有快速离子电导率、广泛的电化学稳定性、低成本和低质量密度的固态锂离子电解质。我们报道了基于特殊密度泛函理论(DFT)的锂-硼-硫(Li-B-S)体系中两相的室温单晶离子电导率值:62(+9，−2)mS cm¹在李₅B₇年代₁₃和80(−56，−41)mS cm¹在李₉B₁₉年代₃₃。我们报告了两个额外阶段的显著离子电导率值:0.0056和0.16 mS/cm之间¹在李₂B₂年代₅在0.0031到9.7 mS cm之间¹在李_3.废话_3.根据所采用的室温外推方案。据我们所知，我们的预测给李₉B₁₉年代₃₃和李₅B₇年代₁₃第二和第三高的dft计算单晶离子电导率报告任何晶体材料。我们计算了这些材料的热力学电化学稳定窗口宽度为0.50 V的Li₅B₇年代₁₃， 0.16 V为Li₂B₂年代₅， 0.45 V为Li_3.废话_3.， L为0.60 V我₉B₁₉年代₃₃。单独来看，这些材料的离子导电性和电化学稳定性与最著名的硫化物基固态锂离子电解质材料(包括Li)相似，甚至更好₁₀《全球经济展望》₂年代₁₂(lgp)。然而，我们预测，由Li-B-S体系中多种成分合成的电解质材料可能具有更宽的热力学电化学稳定窗(0.63 V)，甚至可能高达3v甚至更高。Li-B-S系统的基本成本也很低，约为0.05美元/m_²其质量密度明显低于含锗LGPS，质量密度低于2 g/cm^3.。这些快速导电阶段最初引起我们的注意，是因为我们采用了一种基于机器学习的方法来筛选超过12,000种固体电解质候选溶液，这里提供的证据代表了该模型令人鼓舞的成功。